1987-88赛季，朱利叶斯·欧文宣布退役，巴克利成为球队的领袖。巴克利参加了80场常规赛，总出场时间列队内第一，比队内总出场时间排第二的球员要多出300分钟。巴克利赛季场均可以得到28.3分和11.9个篮板，投篮命中率达到了58.7%。连续第二年入选全明星阵容。赛季末入选年度最佳阵容第一队。此外，巴克利在这一赛季首次出现在《体育画报》的封面上。
1988-89赛季，巴克利持续不错的表现，赛季场均拿下25.8分，投篮命中率为57.9%，此外场均还有12.5个篮板进账。该赛季，巴克利连续第三年入选全明星阵容，赛季末连续第二年入选年度最佳阵容第一队。季后赛，76人依然未能闯过首轮，被纽约尼克斯横扫。巴克利在季后赛中场均可以得到27分（投篮命中率为57.9%）、11.7个篮板和5.3次助攻。
1989-90赛季，在常规赛MVP评选中，尽管巴克利得到了最多的第一选票，但总分还是位居埃尔文·约翰逊之后排名第二，这也是巴克利第二次在年度MVP票选上排名第二。不过，巴克利当选了《体育新闻》和《篮球周末》评选的年度最佳球员。该赛季，巴克利场均可以得到25.2分和11.5个篮板，投篮命中率达到60%。赛季中段巴克利连续第四年入选全明星阵容，赛季末，巴克利入选了年度最佳阵容第一队。这个赛季，巴克利帮助76人队在常规赛中拿到了53场胜利，但是季后赛中他们在东部半决赛中被芝加哥公牛队淘汰。季后赛中，巴克利场均可以得到24.7分和15.5个篮板。
1990-91赛季，该赛季，巴克利连续第五年入选全明星阵容。全明星赛上，他帮助东部以116-114击败西部。巴克利全场得到17分和22个篮板获得MVP，单场22个篮板也是继威尔特·张伯伦之后全明星赛单场最高篮板数。赛季末，巴克利连续第四年入选年度最佳阵容第一队。季后赛中，76人队在东部半决赛中被乔丹率领的公牛队淘汰，巴克利场均有24.9分和10.5个篮板进账。
1991-92赛季，巴克利改穿32号球衣，这个举动是为了向埃尔文·约翰逊致敬。该赛季，巴克利场均可以得到23.1分和11.1个篮板，投篮命中率为55.2%。巴克利在这个赛季连续第六年入选全明星阵容，并且入选年度最佳阵容第二队。这也是巴克利连续第七次入选最佳阵容（包括一队和二队），但是球队最终无缘季后赛。赛季结束后，巴克利的职业生涯总得分达到14184分，位列76人队史第四；场均得分为23.3分，位列队史第三；总篮板达到7079个，位列队史第三；总助攻数位2276次，位列队史第八；投篮命中率为57.6%，位列队史第二；连续七个赛季成为球队篮板王。1992年7月17日，巴克利被交易到菲尼克斯太阳队。
1992-93赛季，拥有查尔斯·巴克利的太阳取得了62胜20负的战绩。
该赛季，巴克利场均可以得到25.6分和12.2个篮板，投篮命中率为52%，场均还能送出5.1次助攻并最终获得常规赛MVP、连续第七年入选全明星赛。季后赛，巴克利帮助太阳队自1976年来首次杀入总决赛，但2-4不敌公牛无缘总冠军。
巴克利在季后赛中场均可以得到26.6分和13.6个篮板，总决赛中场均得到27.3分、13个篮板和5.5次助攻。总决赛第四战，巴克利得到32分、12个篮板和10次助攻的三双数据。
1993-94赛季，巴克利开始遭受伤病困扰。尽管饱受伤病折磨，巴克利场均仍可以得到21.6分和11.2个篮板，投篮命中率为49.5%。该赛季，巴克利连续第八年入选全明星阵容，但因伤缺席。赛季末，巴克利入选了年度最佳阵容第二队。太阳队取得56胜26负的战绩进入季后赛。季后赛首轮和金州勇士队的第三场系列赛，带伤作战的巴克利全场31投23中砍下56分，创下当时季后赛单场第三高分。西部半决赛，太阳以3-4的比分被火箭淘汰。由于伤病的缘故，休赛期巴克利曾考虑退役，但最终宣布回归。
1994-95赛季，巴克利连续第九年入选全明星阵容。常规赛，巴克利场均可以得到23分和11.1个篮板，投篮命中率达到48.6%，帮助太阳队取得了59胜23负的战绩进入季后赛。西部半决赛，太阳3-4被卫冕冠军火箭队淘汰。巴克利季后赛场均贡献25.7分和13.4个篮板，投篮命中率为50%。
1995-96赛季是巴克利在太阳队的最后一个赛季。该赛季，巴克利在场均得分、篮板和抢断榜上均是队内第一，场均可以得到23.3分和11.6个篮板，并创下生涯单赛季最高的罚球命中率（77.7%）。巴克利在该赛季连续第十次入选全明星阵容，选票位列西部球员第一位。
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